is Íslenska en English

Lokaverkefni (Doktors)

Háskóli Íslands > Verkfræði- og náttúruvísindasvið > Doktorsritgerðir - Verkfræði- og náttúruvísindasvið >

Vinsamlegast notið þetta auðkenni þegar þið vitnið til verksins eða tengið í það: http://hdl.handle.net/1946/16808

Titill: 
  • Titill er á ensku Experimental and field studies of basalt-carbon dioxide interaction
Námsstig: 
  • Doktors
Efnisorð: 
Útdráttur: 
  • Útdráttur er á ensku

    The main aim of this study was to design, build, and test a large scale laboratory high pressure column flow reactor (HPCFR) enabling experimental work on water-rock interaction in the presence of dissolved gases, demonstrated here by CO2. The HPCFR allows sampling of a pressurized gas charged fluid along the flow path within a 2.3 m long titanium column filled with mineral, and/or glass particles. In this study, series of experiments were carried out using a carbonated aqueous solution (0.3-1.2 M CO2(aq)) and basaltic glass grains. The scale of the HPCFR, the possibility to sample a reactive fluid at discrete spatial intervals under pressure, and the possibility to monitor the evolution of the dissolved inorganic carbon and pH in-situ all render the HPCFR unique in comparison with other columns constructed for studies of water-rock interactions. Experimental results at ambient temperature showed that the pH of injected pure water evolved from 6.7 to 9-9.5 and most of the dissolved iron was consumed by secondary minerals, similar to natural meteoric water-basalt systems. As CO2-charged water replaced the alkaline fluid within the column, the fluid became supersaturated with respect to carbonates for a short time, but once the entire column was filled with the CO2-charged water and the pH decreased to 4.5, the fluid remained undersaturated with respect to all carbonates. The mobility and concentration of several metals increased significantly in the CO2-fluid phase and some of the metals, including Mn, Fe, Cr, Al, and As exceeded allowable drinking water limits. Iron became mobile and the aqueous Fe2+/Fe3+ ratio increased along the flow path. Basaltic glass dissolution in the CO2-charged water did not overcome the pH buffer capacity of the reactive fluid. The pH rose from an initial pH of 3.4 to 4.5 during the first 40 minutes of CO2-charged water-basaltic glass interaction along the first 18.5 cm of the column but remained constant during the remaining 2.1 meters of the flow path.
    In volcanic terrains at high latitude and/or altitude, sub-glacial reservoirs are formed within glaciers by geothermal activity and perhaps small eruptions at the base of ice caps. The reservoirs are periodically drained in glacial floods, called jökulhlaups. Some of these floods, especially those associated with large volcanic eruptions can be disastrous because of their size which is comparable to that of the Amazon River (>200,000 m3/s). In July 2011 two floods about 2,000 m3/s emerged from Icelandic glaciers (Mýrdalsjökull, Vatnajökull). Sub-glacial reservoirs and the geological basement can be looked upon as a laboratory column flow reactor filled up with rocks of a given chemical composition and surface area, where percolating fluid and external gas source react with each other and with the solid material. The fluid represents melt water and external gas source can represent magmatic gases such as CO2, SO2, HCl and HF. Water samples collected during both floods had neutral to alkaline pH and conductivity up to 900 µS/cm. Alkalinity present mostly as HCO3- was ~9 meq/kg during the flood peak but stabilized at around 1 meq/kg. Small amount of H2S (up to 1.5 µmol/kg) was detected. Concentrations of most of dissolved constituents including magmatic volatiles Cl-, F- and SO42- in flood water were comparable to the annual concentrations variation of these elements in considered rivers. Comparison of the flood water with Icelandic groundwaters and simple reaction path modelling of fluid chemical evolution suggest that the dissolved element composition of the flood waters developed due to long-time (at least two years) water-rock interaction in presence of limited amount of gases without direct contact of water with magma. This suggests that the origin of the heat source for glacier melting and causing these floods to emerge, was geothermal rather than volcanic.

  • Útdráttur er á ensku

    Megintilgangur rannsóknarinnar var að hanna, byggja og prófa stóran háþrýstihvarfastokk (e. high pressure column flow reactor) til notkunar við tilraunir á rannsóknarstofu á efnaskiptum bergs og gasríks vökva, í þessu tilviki koltvíoxíðs (CO2). Hvarfastokkurinn er 2.3 m langur og gerður úr títani. Stokkinn er hægt að fylla með steindum og/eða gleri og hönnun hans gerir kleift að taka sýni af gasríkum vökva í snertingu við steindirnar/glerið undir þrýstingi. Framkvæmd var röð tilrauna
    með hreinu vatni og kolsýrðum vatnslausnum (0.3-1.2 M CO2(aq)) og
    basaltglerkornum. Stærð hvarfastokksins, möguleikinn á að taka vökvasýni á mismunandi lengdarbilum undir þrýstingi og að fylgjast með þróun uppleysts ólífræns kolefnis (DIC) og pH in-situ gerir hvarfastokkinn einstakan í samanburði við aðra slíka stokka sem hannaðir eru fyrir rannsóknir á efnahvörfum vatns og bergs. Niðurstöður tilrauna við 22 °C og án teljandi íblöndunar koltvíoxíðs sýndu að pH-gildi hreins vatns breyttist frá 6.7 í 9-9.5 við það að flæða í gegnum stokkinn og stærstur hluti uppleysts járns féll út í síðsteindum, líkt og í náttúrulegum kerfum basalts, regnvatns og grunnvatns (e. meteoric waters). Við það að skipta út alkalíska vökvanum í stokknum fyrir kolsýrt vatn varð vökvinn í fyrstu yfirmettaður með tilliti til karbónatsteinda en um leið og kolsýrða vatnið fyllti stokkinn og pH-gildiðlækkaði í 4.5 hélst vökvinn undirmettaður með tilliti til allra karbónata. Hreyfanleiki og styrkur nokkurra málma jókst umtalsvert í CO2-vökvafasanum og sumir málmanna, m.a. Mn, Fe, Cr, Al og As, fóru yfir leyfileg mörk í drykkjarvatni. Járn leystist og hlutfallslegur styrkur Fe2+/Fe3+ í vatnslausn jókst við gegnumflæðið. Leysing basaltglersins náði ekki að brjóta niður búffereiginleika kolsýrða vatnsins. Á fyrstu 40 mínútunum, á meðan vatnið flæddi um fyrstu 18.5 cm stokksins, urðu efnaskipti kolsýrða vatnsins við basaltglerið til þess að pH-gildið hækkaði úr 3.4 í 4.5 en hélst svo stöðugt í gegnum seinni 2.1 metra stokksins.
    Þar sem eldvirk svæði eru hulin jöklum myndast vatnsfylltir katlar undir jöklunum vegna jarðhita og jafnvel eldgosa. Katlarnir tæmast reglulega í jökulhlaupum. Sum þessara hlaupa, sér í lagi hlaup vegna eldvirkni, geta valdið miklum skaða og getur stærð þeirra verið á við Amazonfljótið (>200,000 m3/s). Í júlí 2011 brutust tvö lítil jökulhlaup (um 2,000 m3/s) undan Mýrdalsjökli í Múlakvísl og undan Vatnajökli í Köldukvísl. Það má líta á efnaskipti vatns, bergs og gastegunda í jökulkötlum, sem efnaskipti í háþrýstihvarfastokk. Stokkurinn er þá fylltur með bergi með ákveðinni efnasamsetningu og þekktu yfirborðsflatarmáli og vökvi og gas látið leika um bergið svo vökvi, gas og berg geti hvarfast. Vökvinn er lýsandi fyrir jökulbráð og gasið kvikugastegundir á borð við CO2, SO2, HCl og HF. Gildi pH vatnssýna sem safnað var á meðan flóðunum tveimur stóð voru hlutlaus eða basísk og leiðni allt að 900 μS/cm. Basavirkni (e. alkalinity), aðallega vegna bíkarbónats (HCO3 - ), mældist hæst ~9 meq/kg við hámark flóðsins úr Mýrdalsjökli en náði jafnvægi við um 1 meq/kg er líða tók á flóðin. Styrkur H2S var lítill í vatninu (minni en 1.5 μmol/kg).
    Styrkur flestra uppleystra efna í flóðvatninu, m.a. styrkur jónanna Cl-, F- og SO4 2-, sem geta rakið uppruna sinn til kvikugass, var sambærilegur árssveiflu þessara efna í umræddum ám. Samanburður á flóðvatninu við íslenskt grunnvatn og einfaldir líkanareikningar á þróun vökvans benda til þess að efnasamsetning leystra efna í leysingarvatninu þróaðist við efnaskipti vatns og bergs á löngum tíma (a.m.k. tveimur árum) þar sem gas var í takmörkuðu magni og án beinnar snertingar vökvans við kviku. Þetta bendir til þess að hitagjafinn sem olli bráðnuninni, og þar með jökulhlaupunum, hafi verið jarðhiti fremur en eldsumbrot.

Samþykkt: 
  • 25.10.2013
URI: 
  • http://hdl.handle.net/1946/16808


Skrár
Skráarnafn Stærð AðgangurLýsingSkráartegund 
Galeczka_Thesis_2013.pdf3.59 MBOpinnHeildartextiPDFSkoða/Opna