Atóm ferlar á ísyfirborðum í sameindaskýjum

Abstract

Aðaláhersla ritgerðarinnar er að auka skilning okkar á H2 og H2O myndun í sameindaskýjum en því hefur verið haldið fram að þessi efnahvörf eigi sér stað á ísilögðum rykögnum út í geim. Tölvulíkön og reikningar eru notaðir til þess að fá nýja innsýn á yfirborðs efnahvörfum veik bundinna H og O atóma á ís en sérstakt tillit er tekið til sveimhegðunnar þessara frumefna. Rannsóknin er framkvæmd með þremur raunverulegum kerfum sem eiga að líkja eftir lág-þéttleika og há-þéttleika amorf ís yfirborðum sem og reglulegu ís yfirborði. Reikningar eru framkvæmdir með mættis-falli og þéttfella-fræði (DFT). Við skoðun á sveimhegðun vetnis þarf að nota bæði klassíska og skammtafræðilega hraðafasta sem reiknaðir eru út frá niðurstöðum sem hafa fengist við notkun á mættis-fallinu fyrir allar mögulegar tilfærslur sem kerfin geta tekið. Kinetic Monte Carlo (KMC) aðferðin er notuð til að líkja eftir tímaþróun veik bundinna vetnis atóma á yfirborði, en með þessari aðferð er hægt að reikna sveim fasta fyrir mismunandi hitastig. Orkuyfirborð eru smíðuð úr DFT reikningum og eru notuð ásamt nákvæmri brúunaraðferð til að spá fyrir um mikilvægi yfirborðanna ásamt því að vera til samanburðar fyrir mættis-fallið. Niðurstöðurnar eru þær að í sömu skilyrðum og út í geim, munu sveimandi vetnisatóm festast í djúpum orku lágmörkum. Eftir því sem þessi djúpu lágmörk fyllast, verður sveim annarra vetnisatóma hraðara á milli grynnri orkulágmarka, en það sýnir rannsóknarmönnum mikilvægi þess að stýra vetnis-hulunni. Einnig sýnir niðurstaðan að slík yfirborð geta leyft tveimur eða fleiri vetnisatómum að hittast þrátt fyrir langa tímaskala og að yfirborðin hraða því á H2 myndun. Mikilvægi „hangandi“ vetnisatóma er skoðað og einnig er spáð fyrir um hegðun veik bundinna súrefnis atóma.

The focus of this work is to further our understanding of H2 and H2O formation in interstellar molecular clouds. Such reactions are believed to proceed in a surface-facilitated manner at ice-coated dust grains. Computer modeling is used to gain unique insight into surface jumps of physisorbed H and O adatoms on ice, specifically the diffusion of these species. The investigations are performed using three realistic ice-models representing low-density and high-density amorphous ice as well as crystalline hexagonal ice. The calculations are performed using a potential energy function and density functional theory (DFT). In order to inspect the diffusion, both classical and quantum corrected rates are calculated from results obtained using the potential energy function, for all possible transitions that each system can undergo. A kinetic Monte Carlo algorithm (KMC) is then used to simulate the dynamical evolution of a H adatom, from which the diffusion coefficients can be estimated for various values of the simulation temperature. Energy surfaces are constructed using DFT and used in combination with an advanced interpolation method to address the importance of surface morphology and to provide a comparison to the potential energy function. It is observed that, at astronomical conditions, a diffusing H adatom will become stuck at deep energy minima and as these deep minima become filled, additional H adatoms diffuse faster between the more shallow sites. This shows that proper control of H adatom coverage is of great importance to experimental research regarding diffusion on ice surfaces. It also shows that the ice surfaces can easily provide a means of co-existence between two H adatoms on the surface, therefore facilitating H2 formation. The importance of dangling H atoms is noted and the behavior of O adatoms is addressed.